西北工大再发Science，汪淏田Science，黄维、Grätzel等成果速递

1. 西北工业大学Science：MOF分离高纯度乙烯新进展

乙烯（C2H4）的纯化是化工行业的关键工艺，目前主要采用化学吸附（去除CO2），催化加氢（C2H2转化）和低温蒸馏（C2H6分离）等能源密集型工艺。尽管物理吸附剂或膜分离技术可能会降低能量输入，但一步一步去除多种杂质（尤其是痕量杂质）仍然存在许多问题悬而未决。西北工业大学Kai-Jie Chen和利莫瑞克大学David G. Madden等人合成了一种易于再生的超选择性微孔MOFs材料，并基于MOFs材料发展了一种协同吸附剂分离方法，可使三元（C2H2/C2H6/C2H4）或四元（CO2/C2H2/C2H6/C2H4）气体混合物在填充床中一步一步分离出来，最终以低能耗的方式获得高纯度乙烯。

Kai-Jie Chen et al.Synergistic sorbent separation for one-step ethylene purificationfrom a four-component mixture，Science 2019.

https://science.sciencemag.org/content/366/6462/241

2. Science：使用固体电解质直接电合成20％纯度H2O2水溶液

过氧化氢（H2O2）的高纯度直接合成是基础化工领域的重要目标。莱斯大学汪淏田团队报道了一种新策略，使用固体电解质直接电合成20％纯度H2O2水溶液。该策略将氢气（H2）和氧气（O2）分别输送到由多孔固体电解质隔开的阳极和阴极，其中电化学生成的H+和HO2-重组形成纯H2O2水溶液。通过优化功能性炭黑催化剂以减少两电子氧，在高达200 mA/cm2的电流密度下实现了对纯H2O2的> 90％的选择性，这表示H2O2的产率为3.4毫摩尔/平方厘米/小时（3660摩尔/ 公斤催化剂/小时）。通过调节通过固体电解质的水流速，可以获得高达20 wt％浓度范围的纯H2O2溶液，并且催化剂在100小时内保持了活性和选择性。

Chuan Xia et al. Direct electrosynthesis of pure aqueous H2O2solutions up to 20% by weight using a solid electrolyte，Science2019.

https://science.sciencemag.org/content/366/6462/226

3. AM综述: 高性能MQW钙钛矿发光二极管

基于溶液处理的金属卤化物钙钛矿的发光二极管（LED）在节能照明和显示器中显示出巨大的应用潜力。多量子阱（MQW）钙钛矿同时具有高的光致发光量子效率和良好的薄膜形貌和稳定性，使其对高性能钙钛矿LED具有高的吸引力。近日，南京工业大学王娜娜、黄维、王建浦回顾了MQW钙钛矿的优点以及MQW钙钛矿LED的进展。还讨论了钙钛矿LED的挑战和未来发展方向。

Wang, N. Huang, W. Wang, J et al. Multiple‐Quantum‐Well Perovskitesfor High‐Performance Light‐EmittingDiodes. AM 2019.

DOI: 10.1002/adma.201904163

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.201904163

4. AM：揭示N掺杂碳基上负载的孤立Ni原子电催化析氧反应的活性起源

探索用于析氧反应（OER）的高效电催化剂并揭示其活性来源对于能量转换技术至关重要。近日，新加坡南洋理工大学楼雄文等报道了一种Ni位点原子级分布在N掺杂空心碳基体上的在碱性条件下高效OER的电催化剂。

实验发现，优化活性Ni位点配位几何构型，可以观察到活性显着增强。X射线吸收光谱研究和DFT计算结果表明，通过Ni-N配位进行有效的电子偶联可以降低费米能级并降低中间体的吸附能，从而促进了OER动力学。

HuabinZhang, Xiong Wen (David) Lou*, et al. Unveiling the Activity Origin ofElectrocatalytic Oxygen Evolution over Isolated Ni Atoms Supported on a N‐Doped Carbon Matrix. Adv. Mater. 2019,

DOI: 10.1002/adma.201904548

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201904548

5. AM：利用聚多巴胺包封的核壳上转换纳米颗粒激活抗肿瘤免疫和抗肿瘤转移

协同性光学治疗可以有效克服肿瘤的异质性和复杂性，因此它比单模态的光动力治疗(PDT)或光热治疗(PTT)有着更好的癌症治疗效果。然而，以往将PDT和PTT相结合的方法都主要致力于治疗原发肿瘤而忽略了肿瘤转移这一过程。华中科技大学刘笔锋教授、深圳大学王瑀博士和刘小刚教授合作制备了一种上转换-聚合物混合型纳米颗粒，并在其表面负载光敏剂Ce6用于实现PDT和PTT联合治疗，该策略不仅可以治疗原发肿瘤，也能通过激活抗肿瘤免疫响应来对抗肿瘤的转移。

研究表明，在聚合物内核上的上转换材料可以确保在单次近红外光照射下进行充分的光吸收以产生活性氧，并且这种协同性光学治疗还能够诱导产生全身抗肿瘤免疫反应，将其与免疫检查点阻断治疗相联合后可有效抑制两种肿瘤转移模型荷瘤小鼠的肿瘤复发和转移，并延长荷瘤小鼠的生存期。

ShuangqianYan, Bi-Feng Liu, Yu Wang, Xiaogang Liu. et al. Activating Antitumor Immunityand Antimetastatic Effect Through Polydopamine-Encapsulated Core–Shell UpconversionNanoparticles. Advanced Materials. 2019

DOI:10.1002/adma.201905825

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201905825

6. AM：用于检测和表征循环稀有细胞的纳米底物及其临床应用

血液中的循环稀有细胞对于材料研究和临床应用都具有重要意义。例如，循环肿瘤细胞(CTCs)已被证明是一种可用于肿瘤液体活检的生物标志物，而循环胎儿有核细胞(CFNCs)则可以用于无创产前诊断。然而，由于循环稀有细胞在血液细胞中的丰度极低，如何实现对它们的分离和检测还具有很大的挑战性。而具有纳米结构的底物可以通过提供局部相互作用来增强细胞粘附，其较大的表面积也可以通连接捕获剂来进一步提高捕获细胞的效率、纯度、灵敏度和可重复性。

中山大学柯尊富教授、加州大学YazhenZhu博士和Hsian-RongTseng教授合作对用于检测和表征循环稀有细胞（如CTC/CFNC）的纳米结构底物的相关研究进行了综述介绍，并对这一技术在疾病诊断、预后预测和对治疗反应动态监测方面的应用前景进行了展望。

JiantongDong, Zunfu Ke, Yazhen Zhu, Hsian-Rong Tseng. et al. Nanostructured Substratesfor Detection and Characterization of Circulating Rare Cells: From MaterialsResearch to Clinical Applications. Advanced Materials. 2019

DOI:10.1002/adma.201903663

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201903663

7. AM综述：设计开发用于在体内递送siRNA的材料

随着FDA对首个siRNA衍生治疗方法的批准，RNA干扰(RNAi)介导的基因治疗也开始从基础研究走向临床。而进行RNAi治疗所面临的主要难题就是实现对寡核苷酸的有效递送。

加州大学Michael J. Sailor团队对设计开发用于在体内递送siRNA的材料的关键要求进行了综述介绍，包括：（1）载体可以保护siRNA不被降解和清除；（2）可以选择性靶向到目标细胞；（3）能够逃逸或绕过内吞摄取从而实现对siRNA的胞质释放；随后对不同类型的载体材料(脂类、聚合物、金属基材料和介孔二氧化硅等)进行了总结概括，并对RNAi疗法的发展方向进行了展望。

ByungjiKim, Michael J. Sailor. et al. Rekindling RNAi Therapy: Materials DesignRequirements for In Vivo siRNA Delivery. Advanced Materials. 2019

DOI:10.1002/adma.201903637

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201903637

8. AM: 用于柔性显示器的新兴自发光技术

柔性显示器兼具超薄和轻巧的特性，出色的机械柔韧性，低功耗以及可广泛调节的饱和发射特性，为光电子学开辟了新的可能性。柔性显示器的需求不断增长，这不仅是因为它们成功实现了商业化，更重要的是，它们对于可穿戴集成系统的无限可能性。到目前为止，显示器的自发光技术，柔性有源矩阵有机发光二极管（flex-AMOLED），柔性量子点发光二极管（flex-QLED）和柔性钙钛矿发光二极管（flex-PeLEDs） ）已被广泛报道，尽管这些技术取得了重大进展，但对于真正可穿戴应用的愿景仍然存在巨大的障碍和挑战，特别是对于flex-QLED和flex-PeLED。

在此，清华大学Lian Duan研究团队对柔性显示器的所有三种自发光技术的最新进展进行了回顾，包括发光活性材料，器件结构和制造方法，柔性基板和导电电极，以及封装技术。还总结了近年来对柔性设备效率的快速改进。审查总结了这一领域的未来发展，并有望帮助研究人员对柔性显示器的新兴技术有一个全面的了解。

Zhang,D. Duan, L. et al. Emerging Self-Emissive Technologies for Flexible Displays.AM 2019.

DOI:10.1002/adma.201902391

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.201902391

9. AM：具有超激子光学非线性的2D钙钛矿，用于高性能亚带隙光电检测

二维（2D）钙钛矿被证明是用于光伏，光子学和光电子学的有前途的半导体。Kian Ping Loh和Wei Ji团队提出了一种在二维RP型卤化物钙钛矿中采用激子效应来实现高效，亚带隙光电检测的策略。在二维激子的近共振下，层状RPP的简并双光子吸收（D-2PA）系数高达0.2-0.64 cm MW-1。

基于二维RPP的亚带隙光电探测器在近红外（NIR）中显示出优异的检测性能：双光子产生的电流响应高达1.2×104 cm2 W-2 s-1。层状RPP检测器对入射光子的光偏振非常敏感，在其D-2PA系数中显示出相当大的各向异性。通过控制无机量子阱的厚度，可以发现（C4H9NH3）2（CH3NH3）Pb2I7的层状RPP可用于NIR区域中的三光子光检测。

2DPerovskites with Giant Excitonic Optical Nonlinearities for High‐Performance Sub‐Bandgap Photodetection，Advanced Materials,2019

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.201904155

10. AM: 15%! 高效单结体异质结有机太阳能电池

高效的单结体异质结（ BHJ）PM6：Y6系统可以实现高开路电压（VOC），同时保持出色的填充因数（FF）和短路电流（JSC）值。加州大学圣巴巴拉分校G. N. Manjunatha Reddy、Thuc‐Quyen Nguyen 研究团队发现具有低的能量偏移的共混体系表现出辐射和非辐射重组损失，这是文献中报道的较低值。

重组和萃取动力学研究表明，该器件在整个相关操作条件下均表现出中等程度的非双链重组以及出色的萃取效果。表面和本体表征技术可用于了解相分离，远距离有序性以及原子级分辨率下的供体：受体（D：A）分子间和分子内相互作用。这是通过使用光电导原子力显微镜，掠入射宽角X射线散射和固态19F魔角旋转NMR光谱仪实现的。多方面表征与设备物理的协同作用，首次揭示了关于这种高性能BHJ共混物的结构-性能关系的关键见解。有关原子解析D：A相互作用和堆积的详细信息表明，这种混合物中超过15％的高效效率可归因于有益的形态，尽管能量偏移低，该形态仍可保留高JSC和FF。

Karki, A. Manjunatha Reddy, G.N. Nguyen, T.-Q. et al. Understanding the High Performanceof over 15% Efficiency in Single‐Junction Bulk Heterojunction Organic Solar Cells. AM 2019.

DOI: 10.1002/adma.201903868

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201903868

11. JACS: 揭示5- AVAI稳定α-FAPbI3的内在机制

无机-有机杂化钙钛矿的化学掺杂是改善钙钛矿太阳能电池（PSC）性能和操作稳定性的有效方法。瑞士洛桑理工学院Michael Grätzel，Lyndon Emsley和 Dominik J. Kubick团队使用5-铵戊酸（AVAI）来化学稳定α-FAPbI3的结构。使用固态核磁证明了分子调节剂与钙钛矿晶格之间的原子级相互作用，并通过DFT计算进一步提出了稳定的三维结构的结构模型。

研究发现，在存在AVAI的情况下钙钛矿的一步沉积可产生微米级晶粒和增强的载流子寿命的高结晶膜。因此，基于5-AVA的太阳能电池的效率（PCE）为18.94％。在连续工作条件下，器件在300小时后仍保持90％的初始效率。

Atomic-LevelMicrostructure of Efficient Formamidinium-Based Perovskite Solar CellsStabilized by 5-Ammonium Valeric Acid Iodide Revealed by Multi-Nuclear andTwo-Dimensional Solid-State NMR，J. Am. Chem. Soc. 2019

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b07381

12. JACS: 非溶剂对纳米粒子配体壳及其结晶的影响

通常来说，当人们需要将纳米粒子从溶剂中分理出来时常常采用溶液失稳法或溶剂蒸发法。纳米粒子溶液在溶剂中的去稳定化常常会形成带有晶面取向的超晶体，而采用溶液蒸发的方法则会形成周期性的膜状组装。在本文中，美国阿贡国家实验室的Byeongdu Lee以及Elena V. Shevchenko等研究了非溶剂在纳米粒子洗涤、分散和结晶中的重要作用。他们向溶液中引入多种非溶剂后采用小角中子散射手段对纳米粒子表面形成的配体壳层的结构进行了研究，然后采用小角X射线散射技术对晶面晶体的形成进行了追踪检测。他们的研究表明，非溶剂与溶剂和配体的相对混溶性决定了配体壳的溶剂化程度和厚度，从而决定了超晶体的结构。

在结晶初期，截断的八面体PbS纳米粒子形成面心立方对称的超晶体。而在后期，大（5.60nm）纳米颗粒形成的超晶体保持了面心立方对称性，而小（4.14nm）纳米颗粒组装的超晶体经贝氏变换后，经历了向体心立方（bcc）晶格的相变，成为含有三个结构相关bcc畴和一个未转变fcc畴的多晶超晶体。该研究工作提供了对非溶剂效应的详细了解，这种非溶剂效应影响了超晶体的形成，从而能够帮助人们在纯化溶剂/非溶剂混合物时选择合适的试剂及配比。

ByeongduLee, Elena V. Shevchenko et al, Revealing the Effects of the Non-solvent on theLigand Shell of Nanoparticles and Their Crystallization, JACS,2019

DOI:10.1021/jacs.9b06010

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b06010

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