2010年，润娥担任LG的代言人
2010－2013年：人气高涨与戏剧演出
2010年2月21日，润娥在SBS综艺节目《家族诞生2》中担任固定主持人。5月2日，与成员太妍、Jessica、Sunny、Tiffany、俞利及徐玄联同男子组合2PM，合唱韩国水上乐园加勒比海湾的广告歌曲《Cabi Song》。8月30日，获邀为彩妆品牌《INNISFREE》主唱一首广告歌《悦诗风吟的一日》，此曲为润娥首次独唱的歌。
2011年11月18日，润娥与袜子乐团为彩妆品牌《Innisfree》一起演唱圣诞节广告歌曲《Green Christmas》。
2011年12月24日，在KBS演艺大赏颁奖典礼中担主持人之一。并在12月29日，与李昇基、宋智孝三人在SBS歌谣大战颁奖典礼中担任主持人。
2011年9月份拍摄《爱情雨》
2011年9月份拍摄《爱情雨》
2012年2月，润娥与同为少女时代的成员Tiffany及徐玄获邀代表韩国到英国伦敦出席 2012 F/W Burberry Prorsum 女装系列时装秀。3月26日，润娥搭档张根硕主演KBS连续剧《爱情雨》首播，润娥在剧中分别饰演清纯女大学生金允熙和明朗柔软还有点囉嗦的少女郑荷娜，《爱情雨》叙述一对1970年代的校园情侣错过彼此，在下一代再续前缘的浪漫故事。该剧令观众对润娥的演技更加肯定，并销往台湾、中国、日本、香港、马来西亚、新加坡以及欧美等12地的主要电视台都有播放 。并以1000万美元出售给日本，是当时KBS戏剧的第二高价，展现润娥海外的高人气。此剧深受日本粉丝喜爱，决定将20集精彩片段重新剪辑成电影版9月在日本上映。
2012年12月28日，润娥跟郑容和、成诗京三人一起在2012 KBS歌谣大庆典（2012 KBS Gayo Celebration）颁奖典礼中担任主持人。
2013年10月23日，润娥海外首度代言隐形眼镜，成为爱尔康台湾地区的全新品牌代言人！润娥以其清新自然的气质及明亮双眼，完全诠释了爱尔康隐形眼镜的自然舒适形象。2013年12月9日，连续剧《总理与我》讲述了一位国家总理与想採访他的年轻女记者间的爱情故事。润娥饰演28岁的女记者南多静，与润娥演对手戏的40岁国务总理一角由李凡秀扮演 ，并凭此剧获得KBS演技大赏迷你剧 女子优秀演技赏，该剧在中国、泰国亦有不少的人气。
2014－2015年：海外人气、首度拍摄中国电视剧
2014年，润娥担任东国大学宣传大使。同年，SM娱乐宣布润娥初次挑战中国电视剧，出演《武神赵子龙》。该剧讲述《三国演义》中英雄赵子龙的历史故事。以历史背景展开个性鲜明的人物之间战争、爱情、成长的故事，于明年8月湖南卫视播出。润娥在剧中饰演女主角，与林更新、金桢勋共同演出。润娥从2015年1月起到中国进行该剧拍摄工作，这是其首次来中国拍戏。6月，润娥受邀出席在迪拜举行的Chanel香奈儿2015早春发布会。8月26日，润娥独自前往泰国PPTV宣传总理与我的粉丝见面会《YoonA and I Fans Meeting》。润娥以VIP的身份邀请前往香港参加名牌珠宝的活动。9月27日在首尔瑞草文化艺术公园举行“Innisfree Play Green Festival 2014”。亦受邀出席法国的品牌Roger Vivier女鞋活动来当贵宾，及出席伦敦拉尔夫•劳伦专卖店开幕活动。11月27日，「UNIHERO」活动宣传大使委任式于在首尔UNICEF韩国委员会举行，润娥作为宣传大使出席活动。
2015年，润娥成为2015年第一位加入Honor Society(高额捐款者联盟)的艺人。润娥从2010年起每年年末都捐款帮助低收入人群。 2015年3月，润娥因积极纳税、心繋社会志愿活动被评为模范纳税人，并于第49届纳税人之日被授予总统奖章。美国着名商业杂志《富比士》在税捐专栏中发布名为《"Beep, Beep" — Korean Singer YoonA Wins Model Taxpayer Award》的文章，讚赏润娥年纪轻轻就有很好的事业成就外，也善尽对于国家的义务。5月8日推出润娥与李敏镐为innisfree品牌商品拍摄的「夏日恋曲」网路剧。润娥以首尔中区名誉宣传大使参加在首尔中区贞洞一带举办的夜间庆典「贞洞夜行」，而「贞洞夜行」是场由韩国政府举办的文化活动，分为夜史、夜游、 夜路、夜花四大部分，本届庆典会在5月29-30日举办，另外她亦参与于东大门设计广场 (DDP) 举行的《2015-2016 CHANEL Cruise Collection》。
2015年7月8日，润娥与innisfree完成了续约。润娥自2009年开始，7年间都作为代言人活动。证明了其为“韩国代表性的清纯象徵”。韩国化妆品品牌正大举进军中国市场，此次品牌续约也正是考虑到了润娥在中国的高人气。2015年8月，润娥签约全球化SPA服装品牌H:CONNECT，成为其新的代言人。润娥将从2015秋冬季系列开始与H:CONNECT合作，在H:CONNECT的时尚酷帅中加入自己的可爱魅力，不仅将拍摄平面广告，还将通过多种活动与粉丝和消费者见面及签约全球化时尚品牌Lovcat，成为其新的代言人。润娥的全球人气给品牌带来了清新的活力与期望，成为了提升品牌形象的muse。
2015年8月20日，时任南韩总统朴槿惠在青瓦台以「透过分享团结一心的幸福大韩民国」为主题，举办午餐恳谈会，向包括润娥、朴海镇在内的26位平时积极投身慈善事业的「慈善天使」表示感谢，同时也希望借此将他们的分享哲学传播给民众。9月27日，润娥开通个人Instagram，刷新韩国女偶像Instagram最快达1百万的纪录（第二名郑秀晶 53天、第三名郑秀妍 58天、第四名黄美英 65天）。10月22日以开球者的身份，为韩国职棒 斗山熊与NC恐龙的第三战开球。10月31日润娥为时装品牌H:CONNECT台湾逢甲旗舰店的开幕礼及LOVCAT举办见面签名会。11月9日，开通个人新浪微博。11月7日，润娥代表少女时代于2015MELON音乐庆典拿奖。11月23日，润娥前往捷克布拉格出演有「国民校草」之称的中国演员李易峰新歌MV。12月5日，润娥参与北京世纪剧院举行的尖叫2016爱奇艺之夜活动。12月16日，润娥参与李易峰新歌MV新歌发佈会。12月31日金成柱、润娥将联手主持 2015《MBC 歌谣大祭典》。