• 12月23日 星期一

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近日

东南大学科研团队

在不同领域都取得了重要进展

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东南大学科研团队在国际权威期刊

《Advanced Energy Materials》上

发表封面论文


日前,东南大学能源与环境学院教授肖睿、张会岩领衔的清洁能源团队以“Photocatalytic conversion of plastic waste: From photodegradation to photosynthesis”为题,在国际权威期刊《Advanced Energy Materials》(影响因子 29.4)上发表文章,并被选为封面论文


塑料制品,如购物袋、饭盒、饮料瓶等,已经成为我们日常生活中使用最广泛的材料之一。迄今为止,全球已累计产生了超过90亿吨废塑料,其中79%被填埋或丢弃到自然环境中,12%被焚毁,只有9%被回收利用。由于化学惰性,塑料通常需要数百年才能自然降解,导致严重的全球环境污染问题。此外,废塑料的成分可通过微、纳塑料的形式侵入农作物、动物甚至海洋生物,并通过食物链进入人体,最终威胁人体健康。因此,如何变废为宝,回收和高值化利用数十亿吨的塑料垃圾,是人类面临的巨大难题


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热化学和光催化为废塑料的回收利用提供了新途径,这类方法将废塑料作为一种类似于化石能源的富碳和富氢原料,通过定向催化对化学键进行重整,制备高价值的化工用品。本论文主要报道了在温和条件下,利用太阳光作为能源,高选择性、高原子经济性地将废塑料转化为高价值产品,如氢气、乙烯、丙烯、化学品、燃料和材料等。光催化过程通过光能激发产生高能量的电子-空穴对驱动塑料中的C-C和C-H键选择性断裂和重组,反应条件温和,突破了传统热转化易结焦、选择性调控难的瓶颈问题。该论文提出了一种建立可持续循环塑料经济的新范式,为废塑料的资源化利用提供了新的研究思路。


清洁能源团队硕士生张博文和青年教师储升副研究员为文章共同第一作者,张会岩教授为通讯作者,东南大学为第一和唯一通讯单位,论文还得到了中科院大连化物所王峰研究员、新加坡南洋理工大学Han Sen Soo教授和赵新研究员的指导和帮助。近年来,肖睿教授、张会岩教授团队在国家重点研发、国家自然科学基金、江苏省自然科学基金等项目的资助下,在生物质/有机固废高值化利用领域取得了一系列重要进展,针对热转化过程中易结焦、产品收率低、规模化难等问题,提出将光电、微波、等离子体等多种能量引入传统热转化过程中,形成耦合互补,在温和条件下实现零碳/负碳高值转化的新方法。




东南大学李全团队最新研究成果

在《Nature Communications》发表


近日,东南大学智能材料研究院院长、欧洲科学院院士、化学化工学院李全团队基于自主研发的光供能耗散自组装体系,发现了一种光激活可变形耗散自组装纳米粒子,并实现其作为多色自擦除荧光墨水的应用。研究成果以“Light-activated photodeformable supramolecular dissipative self-assemblies”为题,在线发表于国际顶级期刊Nature Communications(《自然·通讯》)杂志(Nat. Commun. 2022, 13, 3216)。东南大学青年教师陈旭漫为第一作者,东南大学李全、杨洪教授为共同通讯作者。


生命组装体系是一类天然耗散自组装体系,它们往往具备复杂的组装结构,并且通过持续的能量供给才能维持其组装结构和并实现高级功能。其中有一些生命组装体系能够通过能量供给调节自身的形态,从而实现其功能,例如巨噬细胞通过变形运动进行吞噬。而光能是所有生命组装体系最根本的能量供给来源。因此,开发光能供给的可变形人工耗散自组装体系具有重要的意义,而如何构筑并实现其功能是一个严峻的挑战


针对这些问题,李全团队在前期光驱动人工耗散组装体系研究的基础上,进一步利用磺酸化部花菁这种“光诱导两亲分子”,将该分子与聚乙烯亚胺在水溶液中简单混合,构筑了一种光激活的可变形超分子耗散自组装体系。通过对该组装体系中分子间静电作用以及疏水作用的精细光调控,该体系可在光能的供给下实现从初始的未组装状态,到球形纳 米粒子的瞬时组装状态,而在热耗散的过程中转变为亚稳态的方形纳米粒子组装状态,并且在后续的光驱动-热耗散的循环过程中实现瞬态球形纳米粒子与亚稳态方形纳米粒子的可逆形变


此外,通过负载红、绿、蓝三色荧光分子,该超分子耗散自组装体系能够进一步实现其时间依赖的荧光调控,且能够用于多色的自擦除荧光墨水以及图案化。该研究对光能供给的人工耗散自组装体系的开发以及在智能发光系统、动态纳米组装体系和可控光催化等方面的应用提供了合理的策略。


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智能超分子材料是东南大学智能材料研究院李全团队开发的重要研究方向之一。基于超分子化学和分子机器理论,通过对构筑基元分子的设计以及分子间作用力的精密调控,可以实现多种类型的自适应、可调控、多功能的超分子组装体系,包含超分子人工耗散自组装体系、超分子人工光捕获体系和层级自组装体系等,并同时对人工模拟生命组装体系的领域进行研究和探索。


前期相关成果还相继发表在Nat. Commun. 2021, 12, 4993、Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202200466、Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 10493、ACS Appl. Mater. Interfaces, 2022, 14, 22443、ChemPhotoChem 2022, 6, e202100256等国际著名期刊上。该项目得到江苏省双创团队、国家自然科学基金等项目的资助。




东南大学苟少华教授团队在

芳基钌(II)超分子光敏剂的研究中取得重要进展


近日,东南大学化学化工学院江苏省生物药物高技术研究重点实验室苟少华教授、赵健副教授团队与南京大学生命分析国家重点实验室夏兴华教授合作,发现了一种具有自组装性质的超分子芳基钌(II)化合物用于近红外光激发的光热和光动力治疗,相关研究成果在国际顶级学术期刊《Nature Communications》上在线发表,论文题目为“A supramolecular photosensitizer derived from an Arene-Ru(II) complex self-assembly for NIR activated photodynamic and photothermal therapy”。


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具有近红外光吸收的光敏剂由于其组织穿透深度大、对正常组织伤害小等优势,成为光学治疗领域的研究热点。但近红外光激发的光敏剂受能隙定律的限制,随着激发光波长的红移,其激发态非辐射跃迁的速率成指数增长,从而限制了光敏剂通过电子转移或能量转移生成活性氧簇(ROS)。同时,现有的近红外激发的光敏剂存在光稳定性差以及在聚集状态下单线态氧产率下降等不足,严重限制了其发展和应用。因此,研发具有近红外光吸收、良好光稳定性、较高生物利用度的新型光敏剂具有重要的理论意义和应用前景。


东南大学苟少华教授课题组与南京大学夏兴华教授课题组合作,利用芳基钌(II)的刚性空间结构及正电荷等特性,将具有近红外光吸收的供体-受体-供体基团引入芳基钌(II)化合物中,并使其自组装形成超分子结构,并实现了光敏剂近红外光(808 nm)激发的光热光动力联合治疗。通过理论计算和电化学实验阐明,分子的聚集态对光敏剂的系间窜跃(ISC)及ROS的产生至关重要。生物活性测试显示光敏剂在在近红外光照射下具有较强的体外及体内抗肿瘤活性,且无明显的毒副作用。


该研究工作得到了国家自然科学基金、东南大学至善青年学者基金以及江苏省生物药物高技术研究重点实验室的支持。东南大学青年教师徐刚为第一作者,东南大学赵健副教授、苟少华教授和南京大学夏兴华教授为论文共同通讯作者,东南大学为第一通讯单位。




《Nature Materials》在线发表

东南大学可视化原子制造方向重要成果


近日,东南大学电子科学与工程学院孙立涛教授团队基于自主搭建的原位电子显微学系统,实时观察了纳米气泡可加速(~20倍)湿法刻蚀的全过程,首次从原子尺度揭示了刻蚀过程中完整的固-液-气三相反应机制,为发展高效、高精度制造工艺与方法提供了新的实现手段和制造原理。其研究成果以“Solid-liquid-gas reaction accelerated by gas molecule tunneling-like effect”为题在Nature子刊《Nature Materials》上在线发表。研究团队也以此文献礼东南大学120周年华诞。


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湿法刻蚀广泛应用于半导体制造等重要领域,但湿法刻蚀方向选择性有限,很难得到尺寸精确可控的微纳结构。孙立涛研究团队借助自建的可实现原子尺度动态观测的原位电子显微学系统,发现纳米气泡可大大加速(~20倍)湿法刻蚀的速率。此发现揭示了原子尺度湿法刻蚀的新机理,使得湿法刻蚀技术在刻蚀方向、尺寸的可控性大幅提升成为可能,该成果也极有可能发展为未来微纳加工领域的新技术。微纳尺度的固-液-气反应是集成电路制造中的基本物理化学过程,还涉及晶体管加工中的清洗、抛光等关键工艺。


当前7nm、5nm等先进晶体管器件对于内部金属、半导体和介电层等结构的几何尺寸具有亚纳米级的严苛精度要求。受限于表征手段,上述工艺研发仅能依靠离线检测手段表征。该研究结果对建立工艺参数-结构尺寸模型,加速工艺研发具有基础性支撑作用


该项研究中涉及的固-液-气三相反应在自然界和工业界广泛存在,除湿法刻蚀外,还有如大气腐蚀、生物有氧呼吸、光催化、燃料电池等。由于在纳米尺度追踪单个颗粒以及三相界面的演变非常困难,所以一直缺乏对反应动力学的定量分析和对三相界面处气体传输机制的准确理解。孙立涛团队通过实验发现仅当纳米气泡与固体之间的距离小于临界尺寸(1nm)时,刻蚀速率才显著提升(一个量级以上);否则,刻蚀速率几乎不变。


结合大量实验定量分析和分子动力学模拟,研究团队提出范德华力诱导的气体分子“类遂穿”效应是加速刻蚀反应的主要原因。该研究首次从纳米尺度揭示了固-液-气反应的具体路径,对日常生活中常见的各类三相反应现象的准确理解提供了扎实的实验依据与理论支撑。


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液体环境中纳米气泡加速金表面刻蚀的过程与机理


本文第一作者为东南大学电子科学与工程学院博士生王文,东南大学副研究员徐涛、中国科学院上海高等研究院陈济舸副研究员为共同第一作者。东南大学孙立涛教授、美国劳伦斯国家实验室郑海梅教授和华东理工大学方海平教授为共同通讯作者。东南大学为第一完成单位。该研究工作得到了国家杰出青年基金项目、国家重大科研仪器设备研制专项项目、国家自然科学基金国际合作项目、国家自然科学基金面上项目等项目的共同资助。


孙立涛教授课题组长期从事“可视化”原子尺度制造工艺与原理的相关研究。通过在透射电镜里原位搭建纳米实验室的构想,发展了多种基于原位电子显微学的创新性新技术和新方法,从原子尺度揭示材料在加工制造过程中的演变行为和相关机理。至今,孙立涛教授已累计在Science、Nature及Nature子刊发表文章20篇




东南大学在卵巢癌增殖和转移抑制的

研究中取得重要进展


5月26日,国际著名学术期刊《Advanced Science》在线发表了东南大学妇产科学沈杨教授课题组和生物科学与医学工程学院梁高林教授课题组的合作研究成果,文章标题为《Salt-inducible Kinase 2-Triggered Release of Its Inhibitor from Hydrogel to Suppress Ovarian Cancer Metastasis》。该文章合理设计了一种盐诱导激酶2(SIK2)敏感的凝胶因子,与SIK2抑制剂HG-9-91-01(HG)共组装形成超分子水凝胶,实现了HG在卵巢肿瘤部位的响应性释放(Adv. Sci., 2022, 2202260)。


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超分子水凝胶的凝胶因子合成简单、结构明确可控,同时可以通过物理刺激(如加热-冷却)自组装形成超分子水凝胶。目前利用超分子水凝胶包裹药物用于疾病治疗已经得到广泛应用。然而,对卵巢癌高表达的酶SIK2响应的水凝胶、或者包裹SIK2抑制剂的水凝胶尚未见报道。沈杨教授课题组和梁高林教授课题组合理设计出一种对SIK2响应的凝胶因子。该凝胶因子在SIK2的诱导下磷酸化、水凝胶得以解组装并缓慢释放SIK2抑制剂HG-9-91-01,从而显著提高了HG对卵巢癌细胞的抑制作用。动物实验结果表明,这种酶响应型的超分子水凝胶显著提高了抑制剂对卵巢癌的抑制效果。这种“智能”策略可启发人们设计新型前药分子用于癌症的协同治疗,在疗效增强的同时提高了治疗的安全性。


该论文的第一作者为东南大学医学院妇产科学博士生花月。东南大学沈杨教授、梁高林教授和占文俊博士为共同通讯作者。


该研究得到了国家自然科学基金、江苏省卫生健康委科研项目和江苏省重点研发计划的资助。




东南大学赵春杰教授课题组在国际权威学术期刊

Science Advances发表研究论文


5月25日,国际权威学术期刊Science Advances发表了东南大学医学院、教育部“发育与疾病相关基因”重点实验室赵春杰教授课题组FOXG1 sequentially orchestrates subtype specification of postmitotic cortical projection neurons的研究论文,该研究揭示了转录因子FOXG1调控大脑皮质不同类型兴奋性投射神经元进行特化的机制。FOXG1也是自闭症的致病基因之一,此项工作同时加深了对自闭症发病机制的认识。


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大脑皮质中的胼胝体投射神经元通过连接大脑双侧半球进行信息整合,脑下投射神经元和皮质丘脑投射神经元则作为大脑皮质的信息输出系统,精确调控随意运动。这些不同类型的神经元构成了大脑皮质调控感觉、运动、语言、认知、社交、情感等生命活动的结构基础。多种神经发育性脑病如自闭症谱系障碍等均表现出胼胝体和离皮质投射改变等结构异常以及与之相关的智力缺陷、情感障碍和感觉运动统合失调等症状。携带FOXG1突变的患者表现为严重的社会交往能力低下、语言障碍和刻板动作等自闭症核心症状。


该研究通过建立FOXG1条件性基因敲除的小鼠模型,发现FOXG1时空性地调控不通类型投射神经元的特化:大脑皮质发育早期FOXG1通过阻遏脑下投射神经元和皮质丘脑投射神经元命运促进细胞向着胼胝体投射神经元的命运特化,这一过程通过直接转录激活Satb2同时抑制Tbr1和Bcl11b而实现;而在发育后期,FOXG1 则通过与SOX家族SOX4/11、 SOX5等成员竞争性地结合Fezf2,精细地调控Fezf2的转录表达水平进而决定脑下神经元和皮质丘脑投射神经元的特化。缺失FOXG1后这些不同类型神经元命运特化的异常导致了胼胝体及脑下神经纤维投射的缺陷。


以上发现对于理解自闭症的核心症状以及感觉运动统合失调的病理机制提供了新的视角


该论文第一作者为医学院人体解剖学系教师刘俊华博士,赵春杰教授为通讯作者。生命科学与技术学院、教育部“发育与疾病相关基因”重点实验室韩俊海教授课题组参与了此项工作。该项研究获得国家自然科学基金重点项目以及科技部“脑科学与类脑研究”计划等资助。



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来源 | 东大新闻网

配图摄影 | 李鑫雨 韦朝洪

编辑 | 崔嫣然

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