南京信息工程大学唐雨佳/朱冬冬JMCA：部分磷化制备铁掺杂的碲化镍-磷化镍电解水析氧催化剂
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第一作者：唐雨佳
通讯作者：朱冬冬、唐雨佳
通讯单位：南京信息工程大学
论文DOI：10.1039/D2TA02620A
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开发高性能的过渡金属基电解水析氧催化剂是实现可再生能源转化的有效策略之一。近日，南京信息工程大学唐雨佳/朱冬冬课题组在高性能的过渡金属OER电催化剂方面取得重要进展，设计并制备了一种铁掺杂的碲化镍-磷化镍复合电解水析氧催化剂（Fe-NiTe-Ni12P5）。通过对原位生长在泡沫镍基底上的Fe-NiTe纳米阵列进行部分磷化处理，表面的NiTe局部转化为Ni12P5，所制备的Fe-NiTe-Ni12P5复合物具有优异的OER性能。通过表征分析发现，催化氧化后的复合物表面形成了一层致密的-NiOOH纳米片层。Fe掺杂、NiTe、Ni12P5和-NiOOH之间的协同作用使得该催化剂具有高效OER性能。该工作为多组分OER催化剂的设计提供了一种简单并有效的合成思路。
背景介绍
为实现国家“碳中和”重大战略需求，同时缓解能源危机，开发可再生清洁能源是一种有效途径。氢气（H2）是一种具有高能量密度的可持续能源载体，可以通过电催化分解水来获得。然而，阳极析氧反应（OER）是电催化分解水的瓶颈过程，这极大地限制了水电解槽的整体效率。OER具有复杂的四电子转移途径，且O-H 键的断裂和 O-O键的耦合均具有较大的能垒。基于Ru、Ir的贵金属催化剂具有优异的OER性能，但高成本和稀缺性阻碍了它们的广泛应用。因此，开发高活性且低成本的过渡金属基OER电催化剂具有重要的研究意义。
针对该挑战，南京信息工程大学唐雨佳、朱冬冬课题组设计并合成了一种具有优异OER电催化性能的铁掺杂的碲化镍-磷化镍复合催化剂（Fe-NiTe-Ni12P5）。
在这项工作中，我们采取部分磷化处理策略，将原位生长在泡沫镍基底上的Fe-NiTe纳米片阵列转化为Fe-NiTe-Ni12P5复合物。Fe-NiTe-Ni12P5复合物在碱性电解液中表现出优异的电催化析氧活性，在电流密度为20、50和100 mA cm-2下，过电位分别低至275、303和340 mV，Tafel 斜率为66 mV dec–1以及具有好的催化稳定性(60 h)。经过OER催化稳定性测试后，Fe-NiTe–Ni12P5表面形成了一层致密的-NiOOH 纳米片层。其中，Fe掺杂、NiTe、Ni12P5和新形成的 -NiOOH之间的协同效应是提高该复合物OER催化性能的原因。该部分磷化策略为设计和合成高活性过渡金属基电催化剂提供了可借鉴的思路。
图文解析
图1. Fe-NiTe-Ni12P5复合物的合成示意图：分为水热合成和部分磷化两步。
图2. Fe-NiTe-Ni12P5复合物的成分和形貌分析：主要成分为NiTe和Ni12P5，部分磷化处理后，纳米片阵列结构发生部分坍塌，磷化后的元素均匀地分布在泡沫镍骨架上。
图3. Fe-NiTe-Ni12P5复合物的TEM和HRTEM图。
图4. Fe-NiTe-Ni12P5复合物的XPS图。
图5. Fe-NiTe-Ni12P5复合物及对比样的OER性能：Fe-NiTe-Ni12P5复合物具有比对比样NiTe-Ni12P5、Fe-NiTe和NiTe更小的过电位和Tafel斜率。同时，Fe-NiTe-Ni12P5复合物具有高的Cdl值和ECSA值。
图6. 经过OER测试后的Fe-NiTe-Ni12P5复合物的结构和成分分析：经过OER测试后，催化剂表面形成了致密的纳米片层，主要成分为-NiOOH。根据XPS，Te（II）含量减少以及P 2p峰的消失，说明复合物中的碲化物以及磷化物部分转化NiOOH。
总结与展望
综上所述，我们通过对Fe-NiTe纳米片阵列进行部分磷化处理，成功制备了Fe掺杂的NiTe-Ni12P5复合材料。Fe-NiTe-Ni12P5复合材料具有独特的形貌和可调控的电子结构，能够提供大量的催化活性位点，并优化OER中间体的结合强度。Fe-NiTe-Ni12P5显示出优于商业RuO2和大部分已报道的基于磷化物和碲化物的电催化剂的OER性能。本工作为通过部分磷化处理来设计合成多组分电催化剂提供了重要策略。
通讯作者介绍
唐雨佳，南京信息工程大学副教授、硕士生导师。2018年获得无机化学博士学位，师从兰亚乾教授。2018-2020年在新加坡南洋理工大学机械与航空航天工程学院从事博士后研究（合作导师：Prof.Zhou Kun）。主要研究方向是基于多酸或多酸基金属-有机骨架的纳米复合材料的制备及电催化性质研究，包括析氢反应、析氧反应、氧还原反应原等。以第一作者身份在Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., Appl.Catal. B-Environ., ACS Appl. Mater. Interfaces, J. Mater. Chem. A, Nanoscale等国际期刊上发表论文10余篇，个人H因子24。个人主页：https://faculty.nuist.edu.cn/tangyujia/zh_CN/index.htm
朱冬冬，南京信息工程大学校聘教授、龙山学者。2019年于澳大利亚阿德莱德大学获得博士学位，师从乔世璋教授。主要研究方向是电催化在清洁能源以及环境领域的应用。先后在Adv. Mater., Small, ACS Catal., J. Mater. Chem. A, Chem. Commun. 等期刊上发表学术论文10余篇，论文总引用3000余次。
文献来源
Yu-Jia Tang*, Yan Zou, Dongdong Zhu*, Efficient water oxidation using an Fe-doped nickel telluride–nickel phosphide electrocatalyst by partial phosphating, J. Mater. Chem. A, 2022, DOI: 10.1039/D2TA02620A