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又一篇正刊!南京工业大学再发Science,研究成果创造新纪录!

日前,南京工业大学王军教授、浙江大学邢华斌教授和新加坡国立大学颜宁教授合作(共同通讯)在Science上发表最新进展,Self-assembled iron-containing mordenite monolith for carbon dioxide sieving,对自组装含铁的光沸石用于CO2的分离,进行了报道。

沸石的基本建筑单元主要是由Si、Al和O原子组成的具有凝固构件的环,成本低,对热和水热稳定,已大规模用作催化剂和吸附剂。虽然沸石学界已经提出了各种方法来通过操纵沸石的拓扑结构、形貌和孔隙度来提高其吸附性能,但在参与CO2捕获的气体分子的动力学直径内精确控制沸石孔径(3至4Å)具有挑战性。与传统粘合剂辅助成型后技术相比,如今构筑的几种自成形沸石,它们的机械强度不能令人满意。

合成原理示意图

有鉴于此,南京工业大学王军课题组、浙江大学邢华斌课题组、新加坡国立大学颜宁课题组及其合作者报道了一种无模板水热法合成一维通道的含铁丝光沸石(Fe-MOR),具有无粘结剂自成型的特点。

SEM和TEM表征

在沸石骨架中加入孤立的过渡金属离子以生产杂原子沸石可以增加新的功能。通常,杂原子沸石的孔隙稍大,因为过渡金属离子的尺寸比 Si 和 Al 的尺寸更大。研究人员将Fe 离子结合到 MOR 框架中,通过不寻常的“酸共水解途径”制备 Fe-MOR,使 Fe 和 Si/Al 前驱体在初始凝胶阶段缓慢共缩合以进行精细控制Fe 掺杂。该策略导致四面体 Fe 物质部分占据微通道,得到了精确变窄的微通道,从而实现独特的分子筛分能力。

铁物种和孔道信息

在 CO2 捕获中,Fe-MOR(n) 系列根据分子尺寸大小就能精准筛选 CO2、Ar、N2 和CH4,并表现出前所未有的 CO2 吸收和 CO2/Ar(N2, CH4) 选择性和快速吸附动力学。研究表明,无论在干燥还是潮湿条件下,都能实现超高的 CO2 吸收和高效 CO2-N2分离。

气体吸附行为

值得一提的是,这种沸石材料还实现了超高的二氧化碳体积吸收量(在273和298 K、1 bar压力下,每立方厘米材料分别吸收 293和219 cm3二氧化碳),创造了新的纪录!

拓展阅读

王军,南京工业大学教授,博士生导师。1999年至今在南京工业大学化工学院和材料化学工程国家重点实验室从事科研和教学工作,主要研究方向为离子液体、多金属氧酸盐、分子筛等材料的设计、制备及催化应用。在Nature Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、Chem. Sci.、ACS Catal.、J. Catal.等期刊发表论文百余篇。2000年入选教育部青年骨干教师资助计划,2004年江苏省“青蓝工程”学科带头人,2010年江苏省六大人才高峰。

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注:文章部分素材来自南京工业大学化工学院官网、纳米人、顶刊动态