根据现有材料，傅斯年最早的买书记录是他在欧洲留学期间。台湾史语所研究员王森在整理傅斯年藏书中发现，傅斯年在留英时期曾购买了大量弗洛伊德的著作，归国后傅氏本人曾不止一次对人说过他当年“醉心心理学”，后来章士钊曾说傅斯年是全中国最懂弗氏理论学说的人。正因为傅氏在这方面的成就与声名，中央研究院创办时，他被聘为心理学所的筹备委员。另外，在傅斯年的藏书中有一本《宋元戏曲史》，书前有这样一段眉批：“十余年前所读书，当时为之神往者。此回自欧洲归，道经新加坡，于书肆更买此册，仍觉是一本最好之书，兴会为之飞也。民国十五年十月□□(案：英文字不清楚)舟中。”傅斯年留学海外前后达七年，与陈寅恪一样，他也是只读书不拿学位。
回国后傅斯年很快就成为学术界的“大佬”，他一手创办了中央研究院历史语言研究所。傅斯年有一个观点：学术研究机构必须要有大量的藏书，要建一流的图书馆。傅斯年主持史语所23年，最为得意的就是为史语所积累了二三十万册的藏书。西南联大时，北大、清华的图书来不及撤离，整个昆明就只有史语所的图书馆最完备。当时，好些人做学问都要仰仗史语所的图书，有的人甚至不惜调到史语所。史语所迁往四川时，山高路远、行程万里，傅斯年亲自选择搬迁路径，并指定心细认真的那廉君负责护送，自己则时加监督。历经千辛万苦终于将21万册图书装进600只大箱，先后装运火车、卡车、轮船甚至肩挑，五年间开箱上架下架多达12次，但图书丝毫无损。落户李庄后，傅斯年特意租用了当地大族的四座大院子，分门别类充作中文书库、外文书库、善本书库和中外文杂志库。当时史语所的这批藏书不仅供史语所同仁用，还供同济大学、北大文科研究所、营造学社、中央博物院等单位共同使用，为战时中国学术文化的发展繁荣作出了重大贡献。很少有人能想到，史语所的这些藏书很多是傅斯年亲自购买的。傅斯年有一个嗜好，每到一地就忙里偷闲找当地书铺为史语所采购。在南京、上海、北平等地，傅斯年和不少书铺老板成为朋友，这些人一有新书首先想到傅斯年，自己送上门来供傅斯年挑选。
1949年，傅斯年接掌台湾大学后，抓的第一件事就是图书馆。除拟定“图书委员会办法”外，他还亲自跑旧市挑书，增加台大的图书收藏。当时台大的图书，除日文、德文外，中文书籍实在不多，于是傅斯年便筹措经费，大力添置中文书籍。据那廉君回忆：“记得有一个晚上，孟真先生一个人跑到南昌路的鸿儒堂选购了不少书籍，自己抱回来，那时我住在孟真先生家，他叫我点收这些刚刚买来的书籍，并且叫我暂且垫款付账。我说，既是熟铺子，明天再请事务组去付好了！孟真先生听了我的话笑了笑。他说，看来现在是月底，你的荷包大概也干了吧！”（《追忆傅孟真先生的几件事》）
傅斯年尽管爱书但并非“守书奴”。西南联大时，傅斯年每餐只能吃一盘藤藤菜，有时只喝稀饭。实在接济不上，就靠卖书为继。傅斯年嗜书如命，不到万不得已他是绝不肯那样做的。傅斯年卖书换粮，除解决自己的燃眉之急外，还周济朋友。如董作宾家人多，生活无保障，傅斯年就拿卖书的钱接济他。1943年人类学家马学良赴云南调查撒尼语，因经费困难难以为继。傅斯年得知消息后表示无论如何也要筹措经费，继续调查。他说：“实在没有办法，我只好把我的几架子书卖了作调查经费。”傅斯年的这番话，让马学良感动得流下了眼泪。傅斯年晚年到台湾后，南高街一家书店开张请他题字，傅斯年写了一幅中堂相赠：“读书最乐，鬻书亦乐；既读且鬻，乐其所乐。”爱书不难，难的是爱而能舍，那是一种大境界。
傅斯年去世前的一个冬夜，曾指着靠墙的书架，对夫人俞大綵说：“这些书，还有存在史语所的一房间书，我死后留给儿子，请董作宾篆一方章，上刻‘孟真遗子之书’，‘家有藏书能教子’。”傅斯年创建的史语所图书馆，后由胡适先生命名为“傅斯年图书馆”，这当是对傅斯年一生辛苦为聚书的最好纪念。
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